Según la tradición, era natural de Cataluña (España) y entró a formar parte de la Orden Mercedaria, fundada para rescatar a los cristianos cautivos de los moros del norte de África. Ordenado sacerdote en 1222, se convirtió en maestro general de la orden y viajó al norte de África para llevar a cabo su labor. Allí se sintió tan angustiado por la situación de los prisioneros que, cuando se le acabó el dinero, se entregó como rehén para conseguir la libertad de un solo esclavo más.

Raimundo sufrió el cautiverio de los moros durante muchos años y se dice que le cerraron la boca con candado para impedir que predicara a sus compañeros de cautiverio. Finalmente, fue rescatado por su orden y en 1239 regresó a España, donde fue nombrado cardenal por el Papa Gregorio IX. Murió cerca de Barcelona de camino a Roma. Se le atribuyeron numerosos milagros tanto en vida como después de su muerte.

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